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甲烷實(shí)現(xiàn)室溫高效催化轉(zhuǎn)化


近日，中科院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,在長期深入研究二維催化材料和納米限域催化的基礎(chǔ)上，發(fā)現(xiàn)石墨烯限域的單原子鐵中心可以在室溫條件下（25℃）直接將甲烷催化轉(zhuǎn)化為高附加值的C1含氧化合物。

甲烷是天然氣、頁巖氣、可燃冰的主要成分，甲烷轉(zhuǎn)化成高附加值的燃料或化學(xué)品是世界能源經(jīng)濟(jì)的迫切需求。然而，甲烷是最穩(wěn)定的烷烴分子，具有高度的四面體對(duì)稱性，其電離能高、不具有電子親和性、沒有永久電偶極矩且極化率低，其C—H鍵的鍵能高達(dá)434KJ/mol，極難在溫和條件下活化。因此，甲烷的選擇活化和定向轉(zhuǎn)化一直是世界性的難題，為了克服高的反應(yīng)能壘，甲烷的轉(zhuǎn)化往往需要在高的反應(yīng)溫度（600~1100℃）下進(jìn)行，如何降低反應(yīng)溫度，將對(duì)其基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用具有重要意義。

研究團(tuán)隊(duì)在前期研究二維催化材料溫和條件下活化C—H鍵的基礎(chǔ)上，經(jīng)過長達(dá)6年的努力，設(shè)計(jì)出一系列石墨烯限域的3d過渡金屬中心（錳、鐵、鈷、鎳、銅）催化材料，發(fā)現(xiàn)石墨烯限域的單鐵中心在室溫條件下，以雙氧水為氧化劑，可以直接將甲烷催化轉(zhuǎn)化為C1含氧化合物。
　
科研人員借助高分辨液體核磁共振波譜和飛行時(shí)間質(zhì)譜原位表征等手段，發(fā)現(xiàn)石墨烯限域的單鐵中心可以將甲烷直接轉(zhuǎn)化為CH3OH，CH3OOH，HOCH2OOH和HCOOH等C1含氧化合物。進(jìn)一步結(jié)合DFT理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，甲烷的轉(zhuǎn)化遵從自由基的反應(yīng)路線，反應(yīng)過程中原位生成的O-FeN4-O具有高的活性，可以將甲烷通過自由基首先轉(zhuǎn)化為CH3OH和CH3OOH，生成的CH3OH會(huì)進(jìn)一步被轉(zhuǎn)化成HOCH2OOH和HCOOH。
　
專家認(rèn)為，該工作不僅為溫和條件下甲烷轉(zhuǎn)化高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了新思路，也極大地鼓舞了甲烷催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的發(fā)展。


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